Поліпшений спосіб переробки відпрацьованого ядерного палива

 

Область техніки, до якої належить винахід

Даний винахід відноситься до способу переробки відпрацьованого ядерного палива, який, поряд з іншими перевагами, володіє перевагою, що полягає у виключенні зберігання очищеної плутонію (тобто повністю очищеного від домішок продуктів поділу), навіть змішаного з ураном або ураном і нептунием, на місці переробки згаданого палива

Цей спосіб знаходить застосування особливо при переробці уранового оксидного палива та змішаного уран-плутонієвого оксидного палива.

Рівень техніки

В даний час заводи по переробці відпрацьованого ядерного палива застосовують спосіб PUREX (плутониево-уранової очищення екстракцією) для вилучення урану і плутонію, присутніх у згаданому паливі.

Це досягається застосуванням декількох циклів очищення способом екстракції рідина-рідина. Використовується екстрагентом є три-н-бутилфосфат, який характеризується спорідненістю особливо до урану і плутонію.

Спосіб PUREX в тому вигляді, як він використовується на заводі UP2-800 La Hague у Франції, схематично включає в себе три циклу, тобто:

- перший цикл, який призначений для спільної очищення у�ществления поділу урану і плутонію на два потоку; і

- два додаткових циклу, названі «другим уранових циклом» і «другим плутонієвим циклом», відповідно, які призначені для роздільної очищення урану і плутонію після їх поділу.

Нещодавно в міжнародний заявки РСТ, опублікованій під номером WO 2007/135178 [1], було запропоновано значно вдосконалений варіант способу PUREX, названий способом СОЕХ™ (способом спільної екстракції).

Дійсно, згаданий вдосконалений варіант, поряд із забезпеченням ступенів вилучення та очищення урану і плутонію, порівнянних з даними, отриманими в способі PUREX, дає можливість значно знизити ризики незаконного присвоєння плутонію у військових цілях.

Згаданий спосіб також дозволяє отримувати потік, що містить суміш плутонію, урану і, можливо, нептунію, повністю очищених від домішок продуктів ділення, і використовувати цей потік для подачі в цех, так званий цех «спільної конверсії», функція якого полягає у приготуванні змішаного оксиду (U, Pu)2або (U, Pu, Np)O2, який можна використовувати безпосередньо для отримання ядерного палива типу МОХ (змішане оксидне паливо) осадженням щавлевої кислотою.

Для виконання цього, пос�олагается здійснювати поділ урану і плутонію таким чином, щоб отримувати перший потік, що містить плутоній, уран і, можливо, нептуній, і другий потік, що містить уран і, можливо, нептуній, але абсолютно не містить плутонію.

У всіх операціях, включених у схему після згаданого поділу, також передбачається зберігати плутоній у присутності урану і, можливо, нептунію до отримання змішаного оксиду (U, Pu)O2або (U, Pu, Np)O2.

Таким чином, у способі СОЕХ™ «другий плутонієвий цикл» способу PUREX замінюють циклом, який призначений для очищення плутонію і урану і, при необхідності, нептунію, присутніх в першому потоці, отриманому в результаті поділу, від продуктів ділення, які все ще можуть бути присутніми у зазначеному потоці.

З метою забезпечення поділу між функціонуванням цехів, відповідальних за переробку відпрацьованого ядерного палива, та цехів, відповідальних за отримання ядерного палива МОХ, та виключення таким чином залежно виробництва ядерного палива МОХ від переробки відпрацьованого ядерного палива, спосіб СОЕХ™ включає в себе стадію зберігання.

Вказану стадію зберігання у будь-якому випадку мають у схемі між циклом, призначеним для очищення плутонію і урану, при необ�нверсии, тобто відразу після операції спільної конверсії.

У першому випадку мають справу із сумішшю плутонію, урану і, можливо, нептунію, очищених у водному розчині, який підлягає зберіганню, тоді як у другому випадку мова йде про суміші плутонію, урану і, можливо, нептунію, очищених у твердій фазі, яка підлягає зберіганню.

Оскільки незаконне привласнення плутонію у військових цілях з точки зору здійснення способу є навіть більш складним в ході переробки відпрацьованого ядерного палива, автори винаходу поставили перед собою мету, яка полягає в розробці способу, який, поряд з тими ж перевагами, що і способу СОЕХ™, тобто:

- ніколи не залишають плутоній в чистому вигляді,

- отримують потік, що містить суміш плутонію, урану і, можливо, нептунію без продуктів поділу, яку можна перетворити в змішаний оксид (U, Pu)O2або (U, Pu, Np)O2співосадження щавлевої кислотою, і

- забезпечують функціональний розподіл між переробкою відпрацьованого ядерного палива та отриманням нового ядерного палива,

додатково володіє перевагою, що полягає у виключенні зберігання очищеної плутонію, навіть змішаного з ураном або з ураном і нептуние�ющуюся в тому, щоб спільна присутність згаданих переваг призвело до розробці способу, промислове здійснення якого було б не більш складним, ніж здійснення способу СОЕХ™, а також забезпечило можливість розробки, по можливості, більш простого способу для застосування в промисловості, ніж спосіб рівня техніки.

Сутність винаходу

Зазначені, а також інші цілі досягнуті в цьому винаході, в якому запропоновано спосіб переробки відпрацьованого ядерного палива, що включає в себе:

a) очищення урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні даного ядерного палива в азотній кислоті, від домішок актинідів (III) і більшої частини продуктів поділу, що перебувають у зазначеній фазі, при цьому згадана очищення включає в себе, щонайменше, одну операцію спільного екстрагування урану в ступені окислення VI, плутонію в ступені окислення IV і нептунія в ступені окислення VI у фазу розчинника, не змішуваного з водою і містить, щонайменше, один екстрагент в органічному розчиннику, і, щонайменше, одну операцію промивання фази розчинника, отриманої по завершенні цієї операції совместноастворителя, отриманої по завершенні стадії а), на першу і другу водну фази, причому перша водна фаза містить плутоній, не містить без урану або нептунію, або суміш плутонію і урану без нептунію, або додатково суміш плутонію, урану і нептунію, а друга водна фаза містить суміш урану і нептунію, що не містить плутонію, або уран, не містить плутоній або нептуній;

c) зберігання першої водної фази, отриманої по завершенні стадії b);

d) очищення плутонію, або суміші плутонію і урану, або додатково суміші плутонію, урану і нептунію, присутніх в першій водній фазі, отриманої по завершенні стадії з), від продуктів ділення, збережених у даній фазі, причому зазначена очищення включає в себе щонайменше одноразове додавання урану з метою отримання в кінці даної очищення, водного розчину, що містить або суміш плутонію і урану, або суміш плутонію, урану і нептунія;

e) спільну конверсію суміші плутонію і урану або суміші плутонію, урану і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні стадії d), змішаний оксид.

Таким чином, у способі цього винаходу:

- плутоній ніколи не залишають у чистому вигляді, оскільки аж до сѿтуния, залежно від способу здійснення стадії b) поділу, тоді як, починаючи зі стадії d) очищення, яка призначена для повного звільнення плутонію від продуктів ділення, плутоній об'єднаний, щонайменше, з ураном або навіть з сумішшю урану і нептунія;

- стадія d) очищення забезпечує можливість отримання водного розчину, що містить суміш плутонію, урану і, можливо, нептунію, що не містить продуктів поділу, яку можна перетворювати в змішаний оксид;

- функціональний розподіл між переробкою відпрацьованого ядерного палива та отриманням нового ядерного палива забезпечують наявністю стадії зберігання, яку здійснюють між стадією b) поділу і стадією d) очищення таким чином, що водна фаза, яка підлягає зберіганню, містить плутоній, ще не очищений від продуктів ділення.

Таким чином, спосіб цього винаходу забезпечує можливість виключення присутності очищеного плутонію, навіть змішаного з ураном або ураном і нептунием, на місці переробки відпрацьованого ядерного палива.

У першому варіанті способу здійснення цього винаходу стадію b) виконують таким чином, що перша водна фаза містить плутоній, нельно, у наведеному першому варіанті здійснення стадія b) переважно включає в себе:

b1) операцію видалення плутонію, присутнього у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), при цьому згаданий плутоній видаляють в ступені окислення III за допомогою азотнокислої водної фази, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) до нептунія (IV) без відновлення урану, наприклад нітрату урану або урану (IV), стабілізований антиазотистим реагентом, наприклад нітратом гідразину;

b2) операцію видалення урану і нептунію, присутніх у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії b1), причому зазначене видалення здійснюють за допомогою водної фази;

b3) операцію промивання водної фази, отриманої по завершенні операції b1), з метою видалення з даної фази частини урану і частини нептунію, що послідували за плутонієм у водну фазу в ході згаданої операції b1), причому зазначену промивку виконують за допомогою фази розчинника того ж складу, що і розчинник, використаний на стадії a).

В такому випадку, оскільки плутоній у водному розчині більш стабільний в окисленому стані, ніж�я плутонію (III), присутнього у водній фазі, отриманої по завершенні операції b3), ступінь окислення IV;

c2) операцію концентрування водної фази, отриманої по завершенні операції окислення, з метою зменшення обсягу даної фази;

c3) операцію зберігання сконцентрованої таким чином водної фази.

В даному випадку стадія d) переважно також включає в себе:

d1) операцію екстрагування плутонію (IV), присутнього у водній фазі, отриманої по завершенні стадії c), при цьому зазначену екстракцію здійснюють за допомогою фази розчинника того ж складу, що і розчинник, використаний на стадії a);

d2) операцію промивання фази розчинника, отриманої по завершенні операції d1) для видалення з даної фази продуктів поділу, що послідували за плутонієм у фазу розчинника в ході згаданої операції d1), при цьому зазначену промивку виконують за допомогою азотнокислої водної фази;

d3) операцію видалення плутонію, присутнього в промитої таким чином фазі розчинника, причому зазначений плутоній видаляють в ступені окислення (III) за допомогою азотнокислої водної фази, що містить відновник, відновлюючий плутоно щонайменше, одноразове додавання урану (IV) до плутонію, яку виконують переважно в кінці операції b3).

Таким чином одержують водну фазу, яка містить плутоній (III) і уран (IV), але не містить ніяких продуктів ділення і яку, отже, можна піддавати обробці на стадії е) спільної конверсії для отримання змішаного оксиду (U, Pu)O2.

У другому варіанті способу здійснення цього винаходу стадію b) виконують таким чином, що перша водна фаза містить плутоній і уран, але не містить нептунію, а друга водна фаза має в своєму складі уран і нептуній, але не містить плутонію.

Отже, у другому варіанті здійснення стадія b) переважно включає в себе:

b1) операцію видалення плутонію і частини урану, присутніх у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), причому згадані плутоній і уран видаляють в ступенях окислення III і VI відповідно за допомогою азотнокислої водної фази, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) до нептунія (IV), без відновлення урану, наприклад урану (IV), стабілізований нітратом гідразину;

h1) операція�причому зазначене виділення здійснюють за допомогою водної фази; і

b3) операцію промивання водної фази, отриманої по завершенні операції b1) для видалення з даної фази частини нептунію, що послідувала за плутонієм і ураном у водну фазу в ході згаданої операції b1), при цьому зазначену промивання здійснюють за допомогою фази розчинника того ж складу, що і використана на стадії a), і, можливо, доповнюють додаванням урану (IV) або (VI) до згаданої водній фазі з метою компенсування частини урану, яка може слідувати за нептунием у фазу розчинника.

У такому разі стадія с) переважно включає в себе:

c1) операцію окислення для переведення плутонію (III), присутнього у водній фазі, отриманої по завершенні операції b3), ступінь окислення IV і, в разі присутності урану (IV) в даній фазі, для переведення зазначеного урану (IV) ступінь окислення (VI), при цьому уран, подібно плутонію, у водному розчині більш стабільний в окисленому стані, ніж у відновленому;

c2) операцію концентрування водної фази, отриманої по завершенні операції окислення, з метою зменшення обсягу даної фази;

c3) операцію зберігання сконцентрованої таким чином водної фази.

В даному випадку стадія ана (VI), присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні стадії), при цьому зазначену спільну екстракцію здійснюють за допомогою фази розчинника того ж складу, що і розчинник, використаний на стадії a);

d2) операцію промивання фази розчинника, отриманої по завершенні операції d1), для видалення з даної фази продуктів поділу, що послідували за плутонієм і ураном у фазу розчинника в ході згаданої операції d1), при цьому зазначену промивку виконують за допомогою азотнокислої водної фази;

d3) операцію видалення плутонію, присутнього в промитої таким чином фазі розчинника, причому зазначений плутоній видаляють в ступені окислення (III) за допомогою азотнокислої водної фази, що містить відновник, відновлюючий плутоній (IV) до плутонію (III), наприклад нітрат гидроксиламмония, стабілізований нітратом гідразину;

d4) операцію промивання водної фази, отриманої по завершенні операції d3), для видалення з даної фази урану (VI), що послідував за плутонієм (III) у водну фазу в ході згаданої операції d3), при цьому зазначену промивання здійснюють за допомогою фази розчинника того ж складу, що і розчинник, иснутой водній фазі, переважно в кінці операції d4).

Згаданим способом також одержують водну фазу, яка містить плутоній (III) і уран (IV), але не містить ніяких продуктів ділення і яку, отже, можна піддавати обробці на стадії е) спільної конверсії для отримання змішаного оксиду (U, Pu)O2.

У третьому варіанті способу здійснення цього винаходу стадію b) виконують таким чином, що перша водна фаза містить і плутоній і уран, нептуній, а друга водна фаза має в своєму складі уран, але не містить плутонію або нептунія.

Отже, в третьому наведеному варіанті здійснення стадія b) переважно включає в себе:

b1) операцію видалення плутонію, нептунію і частини урану, присутніх у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), причому згадані плутоній,

нептуній і уран видаляють в ступенях окислення III, V і VI відповідно, за допомогою азотнокислої водної фази, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), нептуній (VI) до нептунія (IV), без відновлення урану, наприклад нітрат гидроксиламмония, стабілізований нітратом гідразину;

b2) операцію видалення урану, присѵствляют за допомогою водної фази.

У такому разі стадія с) переважно включає в себе:

c1) операцію окислення для переведення плутонію (III) і нептунія (V), присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні операції b2), в ступені окислення IV і VI, відповідно;

c2) операцію концентрування фази, отриманої по завершенні операції окислення, з метою зменшення обсягу даної фази;

c3) операцію зберігання сконцентрованої таким чином водної фази.

В даному випадку стадія d) переважно також включає в себе:

d1) операцію спільного екстрагування плутонію (IV), урану (VI) і нептунія (VI), присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні стадії c), при цьому зазначену спільну екстракцію здійснюють за допомогою фази розчинника того ж складу, що і розчинник, використаний на стадії a);

d2) операцію промивання фази розчинника, отриманої по завершенні операції d1), з метою видалення з даної фази продуктів поділу, що послідували за плутонієм, ураном і нептунием у фазу розчинника в ході згаданої операції d1), при цьому зазначену промивку виконують за допомогою азотнокислої водної фази;

d3) операцію видалення плу�птуний видаляють в ступенях окислення (III) і (V) відповідно, за допомогою азотнокислої водної фази, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) - до нептунія (V), наприклад нітрат гидроксиламмония, стабілізований нітратом гідразину;

d4) операцію промивання водної фази, отриманої по завершенні операції d3), з метою видалення з даної фази урану (VI), що послідував за плутонієм (III) і нептунием (V), у водну фазу в ході згаданої операції d3), при цьому зазначену промивання здійснюють за допомогою фази розчинника того ж складу, що і розчинник, використаний на стадії а), і вона включає в себе щонайменше одноразове додавання урану (IV) до згаданої водній фазі, переважно в кінці операції<U).

Так як в результаті додавання урану (IV) відбувається відновлення нептунія (V) до нептунія (IV), то таким чином одержують водну фазу, яка містить плутоній (III), уран (IV) і нептуній (IV), але яка не містить продуктів ділення і яку, отже, можна піддавати обробці на стадії е) спільної конверсії для отримання змішаного оксиду (U, Pu, Np)O2.

Незалежно від процедури застосування способу цього винаходу стадію е) переважно виконують, �ан в ступені окислення IV і при необхідності, нептуній в ступені окислення IV однозарядним катіоном, який складається тільки з атомів, вибраних з атомів кисню, вуглецю, азоту і водню, аналогічно катиону гидразиния;

- піддають соосаждению щавлевою кислотою або її солей або одним з похідних стабілізовані таким чином плутоній, уран і, при необхідності, нептуній;

- прожарюють отримані продукти співосадження, переважно в атмосфері інертного газу або газу з дуже слабкими окислювальними властивостями, наприклад газу, що містить в основному аргон, для видалення вуглецю і запобігання утворення U3O8.

Отриманий таким чином змішаний оксид, який має форму порошку, можна потім використовувати безпосередньо для приготування гранул ядерного палива МОХ, наприклад, способом MIMAS (мікронна майстер-суміш).

З точки зору його використання для отримання ядерного палива МОХ, даний змішаний оксид переважно характеризується масовим відношенням U/Pu, рівним або майже рівним 50/50, якщо він абсолютно не містить нептунію, і масовим відношенням U/Pu/Np, рівним або майже рівним 49/49/2, якщо він містить нептуній.

Згідно з цим изобретени�зі складом одного з змішаних оксидів, які бажано отримати або від стадії d) до стадії e), або на початку стадії е) безпосередньо перед стабилизированием плутонію, урану і, можливо, нептунія.

Однак переважно водна фаза, отримана безпосередньо у кінці стадії d), характеризується масовим відношенням U/Pu або U/Pu/Np, що відповідає одному із згаданих змішаних оксидів або вимагають лише вельми незначного подальшого регулювання.

В результаті цього в трьох основних варіантах здійснення винаходу, які описані вище, уран (IV), який додають до плутонію в ході стадії d), переважно додають в такій кількості, що водна фаза, отримана після завершення даної стадії, характеризується масовим відношенням U/Pu або U/Pu/Np, що відповідає одному з змішаних оксидів, одержуваних на стадії e).

Крім того, незалежно від варіанту здійснення способу винаходу бажано, щоб тривалість стадії з) становила щонайменше п'ятнадцять днів, переважно від одного до дванадцяти місяців, з урахуванням того, що на вказаній стадії операції c1) і c2) характеризуються незначною тривалістю щодо тривалості операції зберігання�тримає плутоній або суміш плутонію і урану або додатково суміш плутонію, урану і нептунія у кількості від 200 до 250 г/л

Таким чином, в результаті вищевикладеного фахівець в даній області техніки прийде до висновку, що екстрагент фази розчинника, який використовують на стадії a) і, в результаті цього, на стадіях b) і d), переважно обраний з екстрагентів, які утворюють більш міцні комплекси з актинидами, що знаходяться в ступені окислення IV і/або VI, ніж з актинидами, отриманими в ступені окислення III і/або V.

Даними екстрагентом переважно є триалкилфосфат, такий як три-н-бутилфосфат (або ТВР), триизобутилфосфат (або TiBP) або, крім того, триизоамилфосфат.

Органічний розчинник для зазначеного екстрагента, може бути вибраний з різних вуглеводнів, запропонованих для способів екстракції рідина - рідина, таких як толуол, ксилол, тре-бутилбензол, триизопропилбензол, гас і додекани, гас і лінійний або розгалужене додекани, як наприклад, н-додекан і гідрований тетрапропилен (або НТР).

Однак аналогічно способу PUREX бажаним є використання фаз розчинника, які містять три-н-бутилфосфат в додекане, в об'ємному відношенні, що дорівнює або майже дорівнює 30/70.

У такому разі стадія ня, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні відпрацьованого ядерного палива, при цьому зазначену спільну екстракцію здійснюють за допомогою фази розчинника, описаної вище;

- першу операцію промивання фази розчинника, отриманої по завершенні спільної операції екстракції, з метою видалення з даної фази частини продуктів поділу, зокрема рутенію і цирконію, що послідували за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому зазначену промивку виконують за допомогою азотнокислої водної фази, переважно містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;

- другу операцію промивання фази розчинника, отриманої в кінці операції спільної екстракції, з метою видалення з даної фази технецію, наступного за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, причому зазначену промивку виконують за допомогою азотнокислої водної фази, переважно містить від 3 до 5 моль/л азотної кислоти;

- операцію спільного екстрагування урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої операції промивання, при цьому зазначену спільну екстракцію здійснюють за допомогою фази растворителслучае також:

- азотнокисла водна фаза, яка використовується для операції b1), переважно містить від 0,05 до 1 моль/л азотної кислоти, тоді як водна фаза, яка використовується в ході операції b2), переважно містить від 0 до 0,05 моль/л азотної кислоти;

- азотнокисла водна фаза, яка використовується для операцій d2), переважно містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти, тоді як азотнокисла водна фаза, яка використовується для операцій c3), переважно містить від 0,05 до 2 моль/л азотної кислоти.

Спосіб цього винаходу додатково містить операції очищення урану, присутнього у другій водній фазі, отриманої наприкінці стадії b), з метою поліпшення його очищення від домішок продуктів ділення і, можливо, відділення його від нептунія у разі, якщо згадану стадію b) виконують так, що зазначена друга водна фаза містить і уран і нептуній. Дані операції можна здійснювати способом, аналогічним способом, описаним у будь-якому традиційному способі PUREX (дивіться, наприклад, розділ BN 3 650 підручника "Genie Nucleaire" (Ядерна технологія) за курсом "Techniques de l lngenieur", [3]).

Інші переваги і характеристики способу цього винаходу стануть очевидні по прочитанні додаткового описа�абе.

Зрозуміло, що згадані приклади наведені тільки в якості ілюстрацій винаходи і не призначені для його обмеження.

Короткий опис креслень

На фіг.1 представлена блок-схема першого варіанту здійснення способу винаходу, призначеного для отримання змішаного оксиду (і/Pu)O2.

На фіг.2 наведена блок-схема другого варіанту здійснення способу винаходи, також призначеного для отримання змішаного оксиду (U/Pu)O2.

На фіг.3 показана блок-схема третього варіанту здійснення способу винаходу, призначеного для отримання змішаного оксиду (U/Pu/Np)O2.

На даних фігурах прямокутниками з позиціями 1-13 представлені багатостадійні екстрактори, як, наприклад, пристрої, що традиційно застосовуються при переробці опроміненого ядерного палива (змішувачі-відстійники, імпульсні колони, відцентрові екстрактори).

Фази розчинника, що входять і виходять із згаданих екстракторів, позначені пунктирними лініями, в той час як водні фази, що входять і виходять із даних пристроїв, позначені суцільними лініями.

Здійснення винаходу

На фіг.1 представлена блок-схема першого варіанту здійснення способу безпосередньо для вироблення ядерного палива МОХ з розчину, приготовленого попередніми розчиненням відпрацьованого ядерного палива, наприклад UO2, в азотній кислоті і відстоюванням отриманої рідини.

Такий розчин зазвичай містить від 200 до 300 г/л урану на 2-3 г/л плутонію. Він також містить нептуній, америцій, кюрій та продукти поділу. Кислотність розчину, як правило, становить близько 3 М.

Як згадано вище, спосіб за винаходом включає в якості першої стадії, процедуру, яка призначена для очищення урану, плутонію і нептунія від домішок актинідів (III), тобто америцію і кюрію, а також більшої частини продуктів поділу.

Як можна бачити на фіг.1, зазначена стадія очищення від домішок включає в себе:

- операцію, названу «спільна екстракція U/Pu/Np», яка призначена для спільного екстрагування урану, плутонію і нептунію, першого в ступені окислення VI, другого ступеня окислення IV і третього ступеня окислення VI, з розчину приведенням його у контакт з фазою розчинника, що містить 30% (об/об) ТВР в додекане, наприклад, НТР;

- операцію, названу «відмивання від ПД», метою якої є видалення з фази розчинника продуктів поділу, зокрема рутенію і цирконію, вилучені в ході операції «совместнэкстракции, з азотнокислої водною фазою помірною кислотності, наприклад розчином азотної кислоти концентрації від 1 до 3 М;

- операцію, названу « відмивання від Тз », яка призначена для видалення з фази розчинника технецію, витягнутого в ході операції «спільної екстракції U/Pu/Np», приведенням фази розчинника, отриманої в результаті «промивання ПД», в контакт з азотнокислої водною фазою помірною кислотності, але більш високою, ніж кислотність азотнокислої водної фази, використаної для « відмивання ПД», наприклад, з розчином азотної кислоти концентрації від 3 до 5 М;

- операцію, названу «додаткова спільна екстракція U/Pu/Np», яка призначена для вилучення частини урану, плутонію і нептунію, що послідувала в водну фазу за технецій в ході операції «відмивання від Мс», приведенням згаданої фази в контакт з фазою розчинника, також складається з 30% (об./про.) ТВР в НТР.

Таким чином були отримані чотири фази:

- обидві водні фази (або рафінат) в результаті виконання операцій «спільна екстракція U/Pu/Np» і «додаткова спільна екстракція U/Pu/Np», які насичені продуктами поділу, і, в разі першої з них, актинидами (III), та які видаляють з циклу;

- фаза раствокстрактор з метою додавання до фази розчинника, циркулює в згаданому экстракторе, для здійснення «спільної екстракції U/Pu/Np»;

- фаза розчинника в результаті виконання операції « відмивання від Тз», яка насичена U (VI), Pu (IV) та Np (VI).

Останній із зазначених фаз розчинника направляють в каскад екстракторів (5-8), в якому здійснюють другу стадію способу, тобто поділ урану, плутонію і нептунія на дві водні фази.

В теперішньому варіанті здійснення винаходу зазначене поділ виконують таким же чином, як і в способі PUREX, яке застосовується на заводі UP2-800 в La Hague.

Отже, поділ включає в себе:

- операцію, названу «виділення Pu», яка призначена для виділення плутонію з фази розчинника, отриманої після виконання операції «відмивання від Мс», приведенням згаданої фази в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти з концентрацією від 0,05 до 2 М, що містить відновник, який відновлює Pu (IV) до Pu (III) Np (VI) до Np (IV) (при цьому останній можна екстрагувати ТВР) без відновлення урану, а також що містить антиазотистий реагент, роль якого полягає в стабілізації відновника частинок Pu (III) Np (IV) розкладанням азотистої кЂогда як антиазотистий реагент являє собою, наприклад, нітрат гідразину;

- операцію, названу «Pu бар'єр», метою якої є поліпшення виділення розчину плутонію приведенням фази розчинника, отриманої після виконання операції «виділення Pu», в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти з концентрацією від 0,05 до 1 М, що містить той же відновник і той же антиазотистий реагент, що застосовуються для операції «виділення Pu»;

- операцію, названу «виділення U/Np», яка призначена для виділення урану і нептунія з фази розчинника, що надходить після виконання операції «виділення Pu», приведенням згаданої фази в контакт з водною фазою, наприклад, розчином азотної кислоти з молярностью, що не перевищує 0,05 М;

- і операцію, названу « відмивання від U/Np», призначену для видалення з водної фази, що надходить після виконання операції «виділення Pu», частини урану і частини нептунію, що послідували за плутонієм в ході операції «виділення Pu», приведенням згаданої фази в контакт з фазою розчинника, що складається з 30% (об./про.) ТВР в НТР.

Таким чином отримано три фази:

- фаза розчинника після виконання операції «виділення U/Np», яка вже не містить урану очищення (видалення домішок і продуктів розкладання ТВР) з метою повернення у технологічний процес;

- водна фаза після виконання операції «виділення U/Np», яка містить більше 99,9% урану і від 70 до 80% нептунію, спочатку присутніх в рідині розчину, і яку направляють в каскад екстракторів (не показано на фіг.1), де уран, нептуній і відокремлюють один від одного і очищають уран від продуктів ділення;

- водна фаза після виконання операції «відмивання від U/Np», яка містить більше 99% плутонію, спочатку присутнього в рідині розчину, а також продукти ділення в слідових кількостях, при цьому, однак, присутність їх в зазначених слідових кількостях є достатнім для того, щоб зробити використання плутонію у військових цілях дуже складним.

Останню зазначених водних фаз потім направляють на установку, де її послідовно піддають окислення, що дозволяє перевести плутоній (III) знову в ступінь окислення IV, концентрування, призначеному для зменшення її обсягу, і здійснюють операцію зберігання.

Операцію окислення проводять, наприклад, в режимі циркуляції згаданої фази в потоці оксидів азоту NOx з метою розкладання антиазотистого реагенту, який вона містить, що дозволяє знову утворюватися азотистої кислоти, а плутонію (III) повторно про�ї кислоти на NO і NO2і відведенням утворилися в результаті цього газоподібних оксидів азоту.

Операцію концентрування здійснюють, наприклад, упариванием, переважно до отримання водної фази, що містить від 200 до 250 г/л плутонію.

У разі наявності операції зберігання її здійснюють, наприклад, у резервуарах, забезпечених мережею труб, протягом періоду тривалістю щонайменше п'ятнадцять днів, який може тривати до дванадцяти місяців і за допомогою якого можна забезпечувати функціональне поділ між цехами, відповідальними за переробку відпрацьованого ядерного палива, що забезпечують виконання операцій на початку технологічної схеми (зрізання паливних олівців, розчинення палива, відстоювання розчинів, очищення від домішок і поділ) і цехами, відповідальними за операції, що здійснюються в заключній частині технологічної схеми очищення, спільна конверсія, вироблення палива МОХ).

Після згаданої операції зберігання водну фазу направляють в каскад екстракторів (9-12), де здійснюють четверту стадію цього способу, тобто очищення плутонію від слідів продуктів ділення, все ще присутні у даній фазі.

Згадана очищення включає в себе�лення IV з водної фази, надходить з резервуара зберігання, приведенням зазначеної фази в контакт з фазою розчинника, що складається з 30% (об./про.) ТВР в НТР;

- операцію, названу «відмивання від ПД», метою якої є видалення з фази розчинника, що надходить після виконання операції «екстракція Pu», продуктів поділу, вилучені в ході даної екстракції, приведенням зазначеної фази в контакт з азотнокислої водною фазою помірною кислотності, наприклад розчином азотної кислоти концентрації від 1 до 3 М;

- операцію, названу «виділення Pu», яка призначена для виділення плутонію з фази розчинника, що надходить після виконання операції

- відмивання від ПД», приведенням зазначеної фази в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти концентрації від 0,05 до 2 М, що містить відновник, яким Pu (IV) можна відновлювати до Pu (III), наприклад нітрат гидроксиламмония (або NHA), стабілізований антиазотистим реагентом типу нітрату гідразину, і яка включає додавання до згаданої водній фазі, переважно перед виходом з екстрактора 11 урану (IV) в такій кількості, що на виході з екстрактора фаза може характеризуватися масовим відношенням U(IV, 0/50 або практично дорівнює 50/50. Таким чином отримано три фази:

- фаза розчинника, що надходить після виконання операції «Pu бар'єр», яка вже не містить плутонію і яку направляють в каскад екстракторів, призначений для очищення фаз розчинника;

- водна фаза, яка надходить після виконання операції «екстракція Pu», яка містить продукти поділу і яку виводять з циклу;

- водна фаза, яка надходить після виконання операції «виділення Pu», яка містить суміш урану (IV) і плутонію (III) і яку направляють безпосередньо в цех, де здійснюють п'яту стадію цього способу, тобто стадію спільної конверсії даної суміші в змішаний оксид.

Як згадано вище, дану стадію спільної конверсії переважно здійснюють способом, описаним в наведеної вище посиланням [2], тобто співосадження допомогою щавлевої кислоти, або однією з її солей, або одного з похідних кислоти, урану (IV) і плутонію (III), попередньо стабілізованих однозарядним катіоном, який складається виключно з атомів, вибраних з атомів кисню, вуглецю, азоту і водню, аналогічно катиону гидразиния, або такими сполуками, як сіль, здатна до утворення такого катіона�ень слабкими окислювальними властивостями, наприклад газу, що містить в основному аргон.

Отриманий таким чином змішаний оксид (U/Pu)O2, який має форму порошку, потім можна використовувати безпосередньо для виготовлення гранул ядерного палива МОХ, наприклад, способом типу MIMAS, в такому випадку згаданий порошок просівають, змішують з оксидом урану та, необов'язково, з відходами виробництва гранул у формі шамотов, а далі отриману суміш піддають гранулювання і потім спікання.

Далі наведено посилання на фіг.2, на якій продемонстровано блок-схема другого варіанту здійснення способу винаходу, призначеного, аналогічно попередньому варіанту здійснення, для отримання з рідини розчину відпрацьованого ядерного палива, наприклад UO2, змішаного оксиду урану і плутонію, який можна використовувати безпосередньо для виробництва ядерного палива МОХ.

У згаданому другому варіанті здійснення очищення урану, плутонію і нептунія від домішок актинідів (III) і більшої частини продуктів поділу виконують аналогічно очищення в першому варіанті здійснення, описаному раніше.

З іншого боку, поділ виконують подібно відповідної операції у варіанті здійснення способу З�шу «виділення Pu/U», яка призначена для виділення плутонію і частини урану з фази розчинника, що надходить після виконання операції «відмивання від Мс», приведенням даної фази в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти з концентрацією від 0,05 до 2 М, що містить відновник, який відновлює Pu (IV) до Pu (III), a Np (VI) до Np (IV) без відновлення урану (VI), наприклад, уран (IV), стабілізований антиазотистим реагентом, наприклад нітратом гідразину;

- операцію, названу «Pu бар'єр», метою якої є поліпшення виділення розчину плутонію приведенням фази розчинника, що надходить після виконання операції «виділення Pu/U», в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти з концентрацією від 0,05 до 1 М, що містить той же відновник і той же антиазотистий реагент, що застосовуються для операції «виділення Pu/U»;

- операцію, названу «виділення U/Np», яка призначена для виділення з фази розчинника, що надходить після виконання операції «Pu бар'єр», урану і нептунію, присутніх в даній фазі, приведенням згаданої фази в контакт з водною фазою, наприклад, розчином азотної кислоти з моляѴной фази, надходить після виконання операції «виділення Pu/U», частини нептунію і урану, що послідували за плутонієм в ході зазначеного виділення, приведенням згаданої фази в контакт з фазою розчинника, що містить 30% (об/об) ТВР в НТР, і яка включає в себе додавання урану (IV) або урану (VI) до згаданої водній фазі, переважно перед виходом з екстрактора 11 з метою компенсування частини урану, яка в ході даної відмивання може слідувати за нептунием у фазу розчинника.

Таким чином отримано три фази:

- фаза розчинника, що надходить після виконання операції «виділення U/Np», яка вже не містить урану або плутонію, або нептунію і яку направляють в каскад екстракторів (не показано на фіг.1), де її піддають очищенню (видалення домішок і продуктів розкладання ТВР) з метою повернення у технологічний процес;

- водна фаза, яка надходить після виконання операції «виділення U/Np», яка містить від 99 до 99,9% урану і від 70 до 80% нептунію, спочатку присутніх в рідині розчину, і яку направляють в каскад екстракторів (не показано на фіг.1), де уран, нептуній і відокремлюють один від одного і очищають уран від продуктів ділення;

- водна фаза після виконання операції «про� (IV), а також продукти ділення в слідових кількостях.

Останню зазначених водних фаз потім направляють на установку, де її послідовно піддають окислення, за допомогою якого плутоній (III) і ypaH(IV) можна знову перевести в ступені окислення IV і VI, відповідно концентрування, і виконують операцію зберігання, наприклад, як описано раніше.

Після зберігання водну фазу направляють в каскад екстракторів (9-13), де здійснюють стадію очищення плутонію і урану від слідів продуктів ділення, все ще присутні у даній фазі.

Як видно на фіг.2, згадана очищення включає в себе:

- операцію, названу «спільна екстракція Pu/U», яка призначена для екстрагування плутонію в ступені окислення IV і урану в ступені окислення VI з водної фази, що надходить з резервуара зберігання, приведенням зазначеної фази в контакт з фазою розчинника, що складається з 30% (об./про.) ТВР в НТР;

- операцію, названу «відмивання від ПД», метою якої є видалення з фази розчинника, що надходить після виконання операції « спільна екстракція Pu/U », продуктів поділу, вилучені в ході даної екстракції, і яку виконують так само, як у першому варіанті здійснення, описаному раніше;

упающей після виконання операції «відмивання від ПД», приведенням зазначеної фази в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти концентрації від 0,05 до 2 М, що містить відновник, за допомогою якого Pu (IV) можна відновлювати до Pu (III) без відновлення урану, наприклад відновник NHA, стабілізований антиазотистим реагентом типу нітрату гідразину, і

- операцію, названу «відмивання від U», метою якої є видалення з водної фази, що надходить після виконання операції «виділення Pu», урану (VI), що послідував за плутонієм (III) в ході зазначеного виділення, приведенням згаданої фази в контакт з фазою розчинника, що складається з 30% (об./про.) ТВР і ТРН, і яка включає в себе додавання урану (IV) до згаданої водній фазі, переважно, саме перед виходом з екстрактора 13 в такій кількості, що на виході з екстрактора фаза може характеризуватися масовим відношенням U (IV)/Pu (III), відповідним відношенню для змішаного оксиду (U/Pu)O2, яке бажано становить 50/50 або практично дорівнює 50/50.

Таким чином отримано три фази:

- фаза розчинника, що надходить після виконання операції «Pu бар'єр», яка вже не містить плутонію і яку направляють в каскад экстрІии «спільна екстракція Pu/U», яка містить продукти поділу і яку видаляють з циклу;

- водна фаза, яка надходить після виконання операції «виділення Pu», яка містить суміш урану (IV) і плутонію (III) і яку направляють безпосередньо в цех, відповідальний за стадію спільної конверсії для отримання змішаного оксиду (U/Pu)O2.

В даному випадку зазначену спільну конверсію переважно так само проводять, як описано в посиланні [2].

На фіг.3 схематично відображено третій варіант способу здійснення цього винаходу, який, на відміну від двох попередніх варіантів, призначений для отримання змішаного оксиду урану, плутонію і нептунія.

Зазначений варіант здійснення відрізняється від другого варіанту здійснення, описаного раніше, тим, що поділ виконують так само, як у варіанті здійснення способу СОЕХ™, який представлений на фіг.5 посилання [1], і тим, що водна фаза, яку піддають послідовній обробці на стадіях зберігання, очищення і спільної конверсії, містить не тільки плутоній і уран, але також і нептуній.

Отже, як видно на фіг.3, в даному поділі:

- операцію «виділення розчину Pu/U» другого варіанту здійснення винаходу, про�я, нептунію і частини урану фази розчинника, що надходить після виконання операції « відмивання від Мс», приведенням даної фази в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти з концентрацією від 0,05 до 2 М, що містить відновник, який відновлює Pu (IV) до Pu (III), a Np (VI) до Np (V) (останній не дуже добре екстрагується ТВР) без відновлення урану (VI), наприклад, NHA, стабілізований антиазотистим реагентом, наприклад нітратом гідразину;

- операцію «відмивання від Np» другого варіанту здійснення, описану раніше, відкидають; в той час як

- операцію «виділення U/Np» другого варіанту здійснення, описану раніше, замінюють операцією, названої «виділення U», яка призначена для виділення з фази розчинника урану, присутнього в даній фазі, що надходить після операції «U бар'єр», при цьому сам нептуній повністю залишився у виділеній фазі при виконанні операцій «виділення Pu/U/Np» і «Pu бар'єр», операцію «виділення U» здійснюють тим же способом, що й згадана операція «виділення U/Np».

Таким чином, водна фаза, яка надходить після виконання операції «виділення Pu/U/Np», містить плутоній (III), уран (VI), нептуній (V) і продукти деперацию зберігання, як описано раніше, а далі направляють в каскад екстракторів (9-13), в яких здійснюють стадію очищення.

Згадану стадію здійснюють тим же способом, що і стадію очищення другого варіанту здійснення, описаного раніше, за винятком того, що водна фаза, яка надходить після операції зберігання, містить нептуній:

- операцію «спільна екстракція Pu/U» другого варіанту здійснення, описаного раніше, замінюють операцією, названої «спільна екстракція Pu/U/Np», яка призначена для екстракції плутонію, урану і нептунію, присутніх у згаданій водній фазі, але яку виконують тим же способом, що і зазначену операцію «спільна екстракція Pu/U»;

- операцію «виділення Pu» замінюють операцією, названої «виділення Pu/Np», метою якої є виділення плутонію в ступені окислення IV і нептунія в ступені окислення III фази розчинника, що надходить після виконання операції « відмивання від ПД », приведенням зазначеної фази в контакт з азотнокислої водною фазою низькій кислотності, наприклад розчином азотної кислоти концентрації від 0,05 до 2 М, при цьому присутність відновника дозволяє відновлювати Pu (IV) до Pu (III) Np (VI) до Np (V) без відновлення урану, наприклад під�кількість урану (IV), яке додають в ході « відмивання від U» (і яке впливає на відновлення Np (V) до Np (IV)) регулюють таким чином, щоб отримати масове відношення U (IV)/Pu (III)/Np (IV), відповідне відношенню для змішаного оксиду (Pu, U, Np)O2, яке бажано становить, наприклад, 49/49/2 або практично дорівнює 49/49/2.

Спосіб цього винаходу не обмежений варіантами здійснення, які точно описані явним чином.

Отже, наприклад, можна виключати операцію «Pu бар'єр», що проводиться на стадії очистки в трьох варіантах здійснення, описаних раніше, і повертати в екстрактор 6 фазу розчинника, що надходить після виконання операції «виділення Pu» (у разі першого і другого варіантів здійснення винаходу) або операції виділення Pu/Np» (у разі третього варіанту здійснення винаходу). Згадану фазу розчинника потім додають до фази розчинника, що входить в зазначений екстрактор, що дозволяє збіднювати її по плутонію.

1. Спосіб переробки відпрацьованого ядерного палива, який включає в себе операції, на яких проводять:
a) очищення урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні ядерного палива�нокислой водній фазі, причому очищення від домішок включає в себе, щонайменше, одну операцію спільної екстракції урану в ступені окислення VI, плутонію в ступені окислення IV і нептунія в ступені окислення VI, у фазу розчинника, не змішуваного з водою і містить, щонайменше, один екстрагент в органічному розчиннику, а також, щонайменше, одну операцію промивання фази розчинника, отриманої по завершенні спільної екстракції, азотнокислої водною фазою;
b) поділ урану, плутонію і нептунію, присутніх у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), на першу і другу водну фази, причому перша водна фаза містить плутоній без урану або нептунію, або суміш плутонію і урану без нептунію, або додатково суміш плутонію, урану і нептунію, а друга водна фаза містить суміш урану і нептунія без плутонію, або уран без плутонію або нептунія;
c) зберігання першої водної фази, отриманої по завершенні стадії b);
d) очищення плутонію, або суміші плутонію і урану, або додатково суміші плутонію, урану і нептунію, присутніх в першій водній фазі, отриманої по завершенні стадії c), від продуктів ділення, все ще присутніх у згаданій першої водній фазі, приче) водного розчину, містить або суміш плутонію і урану, або суміш плутонію, урану і нептунія;
e) спільне перетворення в змішаний оксид суміші плутонію і урану або суміші плутонію, урану і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні стадії d).

2. Спосіб за п. 1, в якому перша водна фаза, отримана по завершенні стадії b), містить плутоній, але не містить урану або нептунію, тоді як друга водна фаза, отримана по завершенні стадії b), містить уран і нептуній, але не містить плутонію.

3. Спосіб за п. 2, в якому на стадії b):
b1) видаляють плутоній, присутній у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), при цьому плутоній видаляють в ступені окислення III з азотнокислої водною фазою, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) до нептунія (IV) без відновлення урану;
b2) видаляють з водною фазою уран і нептуній, присутні у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії b1);
b3) промивають водну фазу, отриману по завершенні стадії b1), для видалення із згаданої водної фази частини урану і частини нептунію, що послідували за плутонієм в ході операції b1), причому у�іі c):
c1) окислюють плутоній (III), присутній у водній фазі, отриманої по завершенні операції b3), до плутонію (IV);
c2) концентрують водну фазу, отриману по завершенні операції c1);
c3) здійснюють зберігання сконцентрованої водної фази, отриманої по завершенні операції c2).

5. Спосіб за п. 4, в якому на стадії d):
d1) екстрагують плутоній (IV), присутній у водній фазі, отриманої по завершенні стадії c), при цьому плутоній (IV) екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії a);
d2) промивають фазу розчинника, отриману по завершенні операції d1), для видалення із згаданої фази розчинника продуктів поділу, що послідували за плутонієм в ході операції d1), при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою;
d3) виділяють плутоній, присутній в промитої фазі розчинника, отриманої по завершенні операції d2), причому плутоній в ступені окислення III виділяють з азотнокислої водною фазою, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III); а також додають уран (IV) до плутонію.

6. Спосіб за п. 1, в якому перша водна фаза, отримана за�а по завершенні тієї ж згаданої стадії, містить уран і нептуній, але не містить плутонію.

7. Спосіб за п. 6, в якому на стадії b):
b1) видаляють плутоній і частина урану, присутні у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), при цьому плутоній і уран видаляють в ступенях окислення III і VI відповідно, з азотнокислої водною фазою, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) до нептунія (IV) без відновлення урану;
b2) видаляють з водною фазою уран і нептуній, присутні у фазі розчинника, отриманої по завершенні операції b1);
b3) промивають водну фазу, отриману по завершенні операції b1), для видалення із згаданої водної фази частини нептунію, що послідувала за плутонієм і ураном у ході операції b1), причому водну фазу промивають фазою розчинника того ж складу, що і на стадії a);

8. Спосіб за п. 7, в якому на стадії c):
c1) плутоній (III), присутній у водній фазі, отриманої по завершенні операції b3), окислюють до плутонію (IV) і, у разі присутності урану (IV) у згаданій водній фазі, окислюють уран (IV) до урану VI;
c2) концентрують водну фазу, отриману по завершенні операції c1);
c<

9. Спосіб за п. 8, в якому на стадії d):
d1) спільно екстрагують плутоній (IV) і уран (VI), присутні у водній фазі, отриманої по завершенні стадії c), при цьому плутоній (IV) і уран (VI) спільно екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії a);
d2) промивають фазу розчинника, отриману по завершенні операції d1), для видалення із згаданої фази розчинника продуктів поділу, що послідували за плутонієм і ураном у ході операції d1), при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою;
d3) видаляють плутоній, присутній в промитої фазі розчинника, отриманої по завершенні операції d2), причому плутоній видаляють в ступені окислення III з азотнокислої водною фазою, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III);
d4) промивають водну фазу, отриману по завершенні операції d3), для видалення із згаданої водної фази урану (VI), що послідував за плутонієм (III) в ході операції d3), при цьому водну фазу промивають фазою розчинника того ж складу, що і на стадії a), і промивання включає в себе щонайменше одноразове додавання урану (IV) до згаданої водній фазі.

11. Спосіб за п. 10, в якому на стадії b):
b1) випарюють плутоній, нептуній і частина урану, присутні у фазі розчинника, отриманої по завершенні стадії a), при цьому плутоній, нептуній і уран випарюють в ступенях окислення III, V і VI відповідно, з азотнокислої водною фазою, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) до нептунія (IV) без відновлення урану;
b2) видаляють уран, присутній у фазі розчинника, отриманої по завершенні операції b1), з водною фазою.

12. Спосіб за п. 11, в якому на стадії c):
c1) окислюють плутоній (III) і нептуній (V), присутні у водній фазі, отриманої по завершенні операції b2), до плутонію (IV) і нептунія (VI) відповідно;
c2) концентрують водну фазу, отриману по завершенні операції c1);
c3) здійснюють зберігання концентрованої водної фази, отриманої по завершенні операції c2).

13. Спосіб за п. 12, в якому на стадії d):
d1) спільно екстрагують плутоній (IV), уран (VI) і нептуній (VI), присутні �ируют фазою розчинника того ж складу, що і на стадії a);
d2) промивають фазу розчинника, отриману по завершенні операції d1), для видалення із згаданої фази розчинника продуктів поділу, що послідували за плутонієм, ураном і нептунием в ході операції d1), при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою;
d3) видаляють плутоній і нептуній, присутні в промитої фазі розчинника, отриманої по завершенні операції d1), причому плутоній і нептуній видаляють в ступенях окислення III і V відповідно, з азотнокислої водною фазою, що містить відновник, який відновлює плутоній (IV) до плутонію (III), а нептуній (VI) до нептунія (V);
d4) промивають водну фазу, отриману по завершенні операції d3), для видалення із згаданої водної фази урану (VI), що послідував за плутонієм (III) і нептунием (V) в ході операції d3), при цьому водну фазу промивають фазою розчинника того ж складу, що і на стадії a), і промивання включає в себе щонайменше одноразове додавання урану (IV) до згаданої водній фазі.

14. Спосіб за п. 5, в якому уран (IV) додають до плутонію в такій кількості, що водна фаза, отримана в кінці стадії d), характеризується масовим співвідношення�му на стадії e).

15. Спосіб за п. 9, в якому уран (IV) додають до плутонію в такій кількості, що водна фаза, отримана в кінці стадії d), характеризується масовим співвідношенням між ураном і плутонієм, відповідним масового співвідношення між ними в змішаному оксиді, отриманому на стадії e).

16. Спосіб за п. 13, в якому уран (IV) додають до плутонію в такій кількості, що водна фаза, отримана в кінці стадії d), характеризується масовим співвідношенням між ураном і плутонієм, відповідним масового співвідношення між ними в змішаному оксиді, отриманому на стадії e).

17. Спосіб за п. 1, в якому тривалість стадії c) становить щонайменше п'ятнадцять днів.

18. Спосіб за п. 17, в якому тривалість стадії c) становить від одного до дванадцяти місяців.

19. Спосіб за п. 4, в якому водна фаза, збережена продовження операції c3), містить плутоній у кількості від 200 до 250 г/л

20. Спосіб за п. 8, в якому водна фаза, збережена продовження операції c3), містить суміш плутонію і урану в кількості від 200 до 250 г/л

21. Спосіб за п. 12, в якому водна фаза, збережена продовження операції c3), містить суміш плутонію, урану і нептунія у кількості від 200 до 250одекане в об'ємному відношенні, рівному 30/70.

23. Спосіб за п. 3, в якому на стадії a) проводять:
- першу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні відпрацьованого ядерного палива, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника, що містить три-н-бутилфосфат в додекане в об'ємному відношенні, рівному 30/70;
- першу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні першої спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника рутенію і цирконію, що послідували за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;
- другу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника технецію, наступного за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 3 до 5 моль/л азотної кислоти;
- другу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої промивання, при цьому уран, плутоній і н�ції.

24. Спосіб за п. 23, в якому азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції b1), містить від 0,05 до 1 моль/л азотної кислоти, тоді як азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції b2), містить від 0 до 0,05 моль/л азотної кислоти.

25. Спосіб за п. 5, в якому на стадії a) проводять:
- першу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні відпрацьованого ядерного палива, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника, що містить три-н-бутилфосфат в додекане в об'ємному відношенні, рівному 30/70;
- першу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні першої спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника рутенію і цирконію, що послідували за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;
- другу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника технецію, наступного за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника �акцію урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої промивання, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії першої спільної екстракції.

26. Спосіб за п. 25, в якому азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції d2), містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти, тоді як азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції d3), містить від 0,05 до 2 моль/л азотної кислоти.

27. Спосіб за п. 7, в якому на стадії a) проводять:
- першу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні відпрацьованого ядерного палива, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника, що містить три-н-бутилфосфат в додекане в об'ємному відношенні, рівному 30/70;
- першу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні першої спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника рутенію і цирконію, що послідували за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;
- сот�ази розчинника технецію, послідував за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 3 до 5 моль/л азотної кислоти;
- другу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої промивання, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії першої спільної екстракції.

28. Спосіб за п. 27, в якому азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції b1), містить від 0,05 до 1 моль/л азотної кислоти, тоді як азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції b2), містить від 0 до 0,05 моль/л азотної кислоти.

29. Спосіб за п. 9, в якому на стадії a) проводять:
- першу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні відпрацьованого ядерного палива, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника, що містить три-н-бутилфосфат в додекане в об'ємному відношенні, рівному 30/70;
- першу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні першої спільної екстракції, для видалення із згаданої � це фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;
- другу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника технецію, наступного за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 3 до 5 моль/л азотної кислоти;
- другу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої промивання, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії першої спільної екстракції.

30. Спосіб за п. 29, в якому азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції d2), містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти, тоді як азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції d3), містить від 0,05 до 2 моль/л азотної кислоти.

31. Спосіб за п. 11, в якому на стадії a) проводять:
- першу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх в азотнокислої водній фазі, що утворюється при розчиненні відпрацьованого ядерного палива, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника, содержащейной по завершенні першої спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника рутенію і цирконію, що послідували за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;
- другу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника технецію, наступного за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 3 до 5 моль/л азотної кислоти;
- другу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої промивання, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії першої спільної екстракції.

32. Спосіб за п. 31, в якому азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції b1), містить від 0,05 до 1 моль/л азотної кислоти, тоді як азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції b2), містить від 0 до 0,05 моль/л азотної кислоти.

33. Спосіб за п. 13, в якому на стадії a) проводять:
- першу спільну екстракцію урану, плутонію і непту�, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника, що містить три-н-бутилфосфат в додекане в об'ємному відношенні, рівному 30/70;
- першу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні першої спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника рутенію і цирконію, що послідували за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 1 до 3 моль/л азотної кислоти;
- другу промивку фази розчинника, отриманої по завершенні спільної екстракції, для видалення із згаданої фази розчинника технецію, наступного за ураном, плутонієм та нептунием у фазу розчинника, при цьому фазу розчинника промивають азотнокислої водною фазою, що містить від 3 до 5 моль/л азотної кислоти;
- другу спільну екстракцію урану, плутонію і нептунію, присутніх у водній фазі, отриманої по завершенні другої промивання, при цьому уран, плутоній і нептуній спільно екстрагують фазою розчинника того ж складу, що і на стадії першої спільної екстракції.

34. Спосіб за п. 33, в якому азотнокисла водна фаза, яка використовується в ході операції d2), містить від 1 до 3 мол5 до 2 моль/л азотної кислоти.

35. Спосіб за п. 1, який додатково містить очищення урану, присутнього у другій водній фазі, отриманої по завершенні стадії b).

36. Спосіб за п. 1, в якому відпрацьоване ядерне паливо являє собою уранове оксидне паливо або змішане уран-плутонієва оксидне паливо.



 

Схожі патенти:
Винахід відноситься до області регенерації плутонію з відпрацьованого ядерного палива водними методами. Запропоновано спосіб реекстракціі плутонію з органічного розчину трибутилфосфату, що містить плутоній у четирехвалентном стані, водний азотнокислий розчин здійснюють шляхом контактування зазначеного органічного розчину з водним розчином, що містить азотну кислоту, карбогидразид в якості відновника, що переводить плутоній в тривалентний стан, і аминокарбоновую кислоту. Як аминокарбоновой кислоти може використовуватися гліцин з концентрацією від 0,2 до 0,5 моль/л розчині відновника. У розчині відновника зміст азотної кислоти підтримується в діапазоні від 0,25 до 1,5 моль/л. Технічний результат - досягнення високої повноти реекстракціі плутонію з органічного розчину трибутилфосфату (ТБФ) при зниженні концентрації відновника і збільшення діапазону робочої концентрації азотної кислоти. 2 з.п. ф-ли, 1 табл., 2 пр.

Спосіб екстракційного вилучення урану і плутонію

Винахід відноситься до галузі ядерної енергетики, зокрема до галузі переробки відпрацьованого ядерного пального, і може бути використано в технологічній схемі переробки ВЯП. В заявленому винаході вилучення урану і плутонію в розчин трибутилфосфату в інертному розчиннику проводять у дві послідовні стадії, першу з яких проводять в позамежному режимі, і утворений при цьому водний потік, що містить від 15% до 50% суми отриманих елементів, на другій стадії обробляють додатковим потоком оборотного екстрагента в режимі повного вилучення елементів. Органічні потоки, отримані після першої обробки і після другої обробки, об'єднують і об'єднаний потік направляють на наступні операції. Технічним результатом є досягнення більш високих коефіцієнтів очищення цільових компонентів від продуктів ділення і скорочення обсягу радіоактивних відходів. 2 з.п. ф-ли, 2 табл.

Спосіб виведення нептунія при фракціонуванні довгоіснуючих радіонуклідів

Винахід відноситься до методів фракціонування довгоіснуючих радіонуклідів при комплексній переробці опроміненого ядерного палива (ВЯП) атомних електростанцій (АЕС) і спрямоване на селективне виділення нептунія з спільного екстракту урану, нептунію, плутонію і технецію
Винахід відноситься до способів екстракційної очистки регенерованого урану і може бути використане в технологічних процесах при переробці опроміненого ядерного палива, де необхідна очищення урану від плутонію, торію-228 і нептунію-237

Групове поділ актинідів з сільнокіслой водної фази

Винахід відноситься до способу колективного відділення всіх актинідів (III), (IV), (V) і (VI), що перебувають у сільнокіслой водній фазі, від продуктів розпаду, і, зокрема, лантанідів, також знаходяться в цій фазі, шляхом застосування двох екстрагентів, які діють у незв'язаних хімічних областях

Спосіб регенерації відпрацьованого ядерного палива і отримання змішаного уран-плутонієвого оксиду

Винахід відноситься до способу регенерації відпрацьованого ядерного палива на основі оксиду урану або змішаного уран-плутонієвого оксиду

Пристрій для очищення нітрату уранила від продуктів ділення

Винахід відноситься до радіохімічної технології і може бути використане в області переробки відпрацьованого ядерного палива для безперервного очищення нітрату уранила від продуктів ділення шляхом осадження

Спосіб обробки відпрацьованого ядерного палива і використовуваний для цього відцентровий екстрактор

Винахід відноситься до технологій переробки відпрацьованого ядерного палива
Винахід відноситься до області регенерації плутонію з відпрацьованого ядерного палива (ВЯП) водними методами
Up!